惡魔島最重要但經常被遺忘的歷史“地標”之一是美洲原住民佔領，它在 1969 年至 1971 年期間處於最前沿。
從 1969 年 11 月 20 日開始，一群被稱為“所有部落印第安人”的美洲原住民佔領了該島，以抗議與美洲印第安人有關的聯邦政策。他們中的一些人是美洲原住民的孩子，他們作為印第安人事務局 （BIA） 印第安人終止政策的一部分搬遷到該市，該政策是一系列旨在將美洲原住民同化到美國主流社會的法律和政策，特別是通過鼓勵美洲原住民離開印第安人保留地並進入城市。當時，BIA的一些雇員也佔領了惡魔島，包括業餘攝影師多麗絲·珀迪（Doris Purdy），她後來拍攝了她在島上逗留的鏡頭。

在島上居住了近兩年的佔領者要求對島上的設施進行改造，併為印度教育中心、生態中心和文化中心建造新的建築。美洲印第安人根據美國和蘇族之間的《拉勒米堡條約》（1868 年）的規定聲稱擁有該島。他們聲稱該條約承諾將所有退役、廢棄或廢棄的聯邦土地歸還給獲得這些土地的原住民。然後，所有部落的印第安人都聲稱擁有惡魔島的「發現權」，因為土著人民在任何歐洲人來到北美之前幾千年就發現了它。由三藩市的城市印第安人發起的佔領吸引了來自全國各地的其他美洲原住民。
美洲原住民要求賠償美國政府違反的許多條約以及從許多部落手中奪走的土地。在討論發現權時，歷史學家特洛伊·詹森（Troy R. Johnson）在《佔領惡魔島》中指出，土著人民至少在10,000年前就知道惡魔島，比任何歐洲人知道北美的任何地區都早。

在美洲印第安人佔領的十九個月零九天里，惡魔島的幾座建築物被大火燒毀或摧毀，包括娛樂廳、海岸警衛隊宿舍和典獄長的家。火災的起源是有爭議的。佔領結束后，美國政府拆除了其他一些建築物（主要是公寓）。今天，美洲原住民佔領時期的塗鴉在島上的許多地方仍然可見。
在佔領期間，理查·尼克鬆總統廢除了印第安人終止政策，該政策由前幾屆政府設計，旨在結束聯邦對部落的承認及其與美國政府的特殊關係。他制定了一項新的自決政策，部分原因是佔領造成的宣傳和認識。佔領於 1971 年 6 月 11 日結束。

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